Urodził się w Moskwie w rodzinie Feliksa i Marii Duszyńskich. Po zakończeniu I wojny światowej wraz z rodzicami powrócił do Warszawy, by wkrótce przenieść się do majątku w Mińsku Mazowieckim, gdzie w 1935 roku skończył I Gimnazjum Humanistyczne.
Po ukończeniu gimnazjum dostał się do Miejskiej Szkoły Sztuk Zdobniczych i Malarstwa w Warszawie (obecnie Akademia Sztuk Pięknych w Warszawie), gdzie studiował zaledwie rok. W 1936 roku zdał na Wydział Sztuki Teatralnej Państwowego Instytutu Sztuki Teatralnej, gdzie studiował m.in. z Hanką Bielicką i Danutą Szaflarską. Studia aktorskie zakończył pomyślnie w czerwcu 1939 roku.
Karierę sceniczną rozpoczął tuż przed II wojną światową, debiutując 25 sierpnia 1939 w roli Kuzynka ministra („Genewa”) w Teatrze Polskim w Warszawie, a następnie w Wilnie, gdzie w latach 1939–1941 występował w Teatrze na Pohulance obok Hanki Bielickiej i Danuty Szaflarskiej. Po wkroczeniu wojsk radzieckich do miasta występował w Wileńskim Polskim Teatrze Dramatycznym. W końcu 1944 roku z zespołem przybył do Białegostoku i do końca sezonu 1944–1945 występował w miejscowym teatrze. W latach 1945–1949 był aktorem Teatru Kameralnego Domu Wojska Polskiego w Łodzi. Z zespołem tego teatru (który zmienił nazwę na Współczesny) przeniósł się do Warszawy i występował w nim do roku 1955. W sezonie 1955–1956 i w latach 1958–1960 był aktorem Teatru Syrena, 1956–1957 Teatru Narodowego, 1960–1966 Teatru Ateneum, 1966–1971 Teatru Klasycznego, 1971–1978 Teatru Rozmaitości.
Kariera filmowa Jerzego Duszyńskiego miała rozpocząć się jeszcze w 1939 filmem Hania w reżyserii Józefa Lejtesa, do którego zdjęcia plenerowe powstały latem 1939, jednak – ze względu na wybuch wojny – film nie został ukończony.
Po wojnie zagrał w dwóch najpopularniejszych filmach: Skarb i Zakazane piosenki, które uczyniły z niego pierwszego amanta polskiego kina powojennego.
Jego ostatnią istotną rolą filmową była postać Józefa Piłsudskiego w Śmierci prezydenta w reżyserii Jerzego Kawalerowicza z 1978 roku.
Zmarł 23 lipca 1978 roku w Warszawie, w rezultacie choroby nowotworowej płuc. Został pochowany w grobie rodzinnym na Cmentarzu Powązkowskim w Warszawie (kwatera 223-III-30).
Odznaczony Krzyżem Kawalerskim Orderu Odrodzenia Polski i Złotym Krzyżem Zasługi.
W 2005 staraniem żony i syna aktora została wydana książka biograficzna o Jerzym Duszyńskim – Jerzy Duszyński: Sława i przemijanie autorstwa Marka Gałęzowskiego.